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Im Verlauf der Arbeiten am Grimm-Briefverzeichnis wurde ein wissenschaftlicher Apparat angelegt, der den Briefwechsel der Brüder Grimm in großer Vollständigkeit dokumentiert.
An erster Stelle ist die Sammlung von Briefen von oder an Jacob und Wilhelm Grimm zu nennen, die etwa 5.000 bis 6.000 Kopien und inzwischen auch mehrere tausend Scans und Digitalphotos umfasst, wobei mit Priorität Briefe gesammelt wurden, deren Originale sich außerhalb von Berlin befinden. Die konventionellen und digitalen Kopien sind nach den Standorten der Originale geordnet.
Zweitens verfügt die Arbeitsstelle über eine Sammlung der Grimm-Briefeditionen, in der diese mit der möglichen Vollständigkeit zusammengetragen sind. Es ist dies die einzige Sammlung, die eine derartige Vollständigkeit erreicht hat.
Drittens gelangte in den Jahren 1994—1998 der wissenschaftliche Nachlass Ludwig Deneckes in die Arbeitsstelle, wo er als Depositum der Universitätsbibliothek der Humboldt-Universität verwahrt und erschlossen wird und nach dem Willen Deneckes für die Arbeiten an der kritischen Ausgabe des Grimm-Briefwechsels als Informationsquelle und Hilfsmittel dienen soll. Hierin finden sich auch zahlreiche Bücher, Kopien und Arbeitsmaterialien, die sich auf Deneckes Forschungen über den Briefwechsel der Brüder Grimm beziehen und die eigenen Sammlungen der Arbeitsstelle auf glückliche Weise ergänzen, während die zum Denecke-Nachlass gehörenden Originalausgaben und die von ihm gesammelte Forschungsliteratur den Kommentararbeiten an der Briefausgabe zugute kommen.
Viertens verwahrt die Arbeitsstelle Bibliotheks- und Archivbestände aus dem Eigentum der Grimm-Sozietät zu Berlin e. V., gegründet 1991, sowie Deposita mehrerer Personen, die den für die Forschungs- und Editionsarbeiten bereitstehenden Handapparat weiter komplettieren. Seit 2010 gehört dazu der Nachlass ihres verstorbenen Mitglieds Dr. Wilhelm Braun, der seit den 1950er Jahren Mitarbeiter des Grimmschen Wörterbuchs war und eine bis in die Gründungszeit zirückreichende Sammlung über die Geschichte dieses Werkes aufgebaut hat. Die Sammlung wird derzeit erschlossen und katalogisiert.
Forschungsbibliothek und Archiv der Arbeitsstelle werden durch die Universitätsbibliothek der Humboldt-Universität zu Berlin mitbetreut und sollen später unter dem Namen „Sammlung Arbeitsstelle Grimm-Briefwechsel“ in deren Bestand übergehen.
Seit etwa fünfzehn Jahren betreut die Arbeitsstelle auch museale Grimm-Bestände und hat wesentlich daran mitgewirkt, dass mehrere hundert Erinnerungsgegenstände und Bücher aus der Familie Grimm, die sich noch bei den Nachfahren befanden, nun für museale Zwecke zur Verfügung stehen.
Die Sammlung Arbeitsstelle Grimm-Briefwechsel gehört zu den etwa 50 besonders geschützten Sammlungen der Humboldt-Universität.
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